Propiedades de superficies de Zr hexagonal y ZrO2 tetragonal de bajo índice a partir de cálculos DFT

Abstract

RESUMEN El uso de los reactores nucleares como fuente de energía se ha extendido y consolidado en la segunda mitad del siglo XX y en los inicios de este siglo XXI. La continuidad de este recurso depende en gran medida de que las plantas nucleares sean cada vez más seguras y confiables, lo cual implica un mejoramiento de todos los aspectos relacionados con su operación. Entre ellos se cuenta la integridad de los elementos estructurales, que depende fuertemente de la estabilidad mecánica de los óxidos protectores. En las centrales CNA I y CNA II el Zircaloy-4 (aleación base Zr con adiciones de Sn, Fe and Cr) se utiliza en los canales refrigerantes. Sin embargo, esta aleación presenta problemas de corrosión que, por ejemplo, motivaron el reemplazo de los canales refrigerantes de CNA I en 1988. En este trabajo analizamos desde la teoría de la funcional densidad (DFT) las propiedades de superficies de bajo índice de Zr hexagonal y de la superficie (001) observada experimentalmente en circonia tetragonal. Nuestros resultados predicen a la superficie libre de Zr (1120) y a la de ZrO2 (001) terminada en O con subsuperficie de Zr como las más estables. Además encontramos que las superficies Zr(1010) tienen la mayor inhomogeneidad de la distribución de carga, lo que favorecería el crecimiento del óxido. Esta observación coincide con la evidencia experimental, que indica que la interfaz observada del óxido protector es Zr(1010)/ZrO2(001).