Mechanismus der CO Oxidation an einem molekular‐definierten Kupfer‐Einzelatom‐Katalysator auf einer metallorganischen Gerüstverbindung

Author:

Abdel‐Mageed Ali M.12ORCID,Rungtaweevoranit Bunyarat34ORCID,Impeng Sarawoot4ORCID,Bansmann Joachim1ORCID,Rabeah Jabor2ORCID,Chen Shilong15ORCID,Häring Thomas1,Namuangrak Supawadee4ORCID,Faungnawakij Kajornsak4ORCID,Brückner Angelika2ORCID,Behm R. Jürgen16ORCID

Affiliation:

1. Inst. für Oberflächenchemie und Katalyse Universität Ulm Albert-Einstein-Allee 47 89081 Ulm Deutschland

2. Leibniz Institut für Katalyse (LIKAT Rostock) 18059 Rostock Deutschland

3. Dept. Chemistry and Kavli Energy NanoSciences Institute University of California Berkeley CA 94720 USA

4. National Nanotechnology Center (NANOTEC) National Science and Technology Development Agency (NSTDA) Pathum Thani 12120 Thailand

5. Inst. für Anorganische Chemie Christian-Albrechts-Universität zu Kiel Max-Eyth-Straße 2 24118 Kiel Deutschland

6. Inst. für Theoretische Chemie Universität Ulm Oberberghof 7 89081 Ulm Deutschland

Abstract

AbstractIn der Heterogenen Katalyse ist die Aufklärung des Reaktionsmechanismus essentiell für die systematische Optimierung der Katalysatoren, aber aufgrund der unbekannten Natur der aktiven Zentren herausfordernd. Für einen molekular‐definierten, auf einer metallorganischen Gerüstverbindung (UiO‐66) geträgerten Kupfer‐Einzelatom‐Katalysators konnten wir ein detailliertes mechanistisches Bild der CO Oxidation erarbeiten. Basierend auf einer Kombination von in situ/operando Spektroskopien, kinetischen Messungen inklusive kinetischer Isotopeneffekte sowie Dichtefunktional‐Theorie basierten Rechnungen konnten wir den aktiven Platz, Reaktionsintermediate und Übergangszustände des dominierenden Reaktionszyklus sowie Veränderungen in den Cu Oxidations‐ und Spinzuständen während der Reaktion identifizieren. Die Reaktion verläuft über die reaktive Dissoziation von adsorbiertem O2, durch Reaktion von O2,ad mit koadsorbiertem COad, als ratenlimitierendem Schritt. Das verbleibende O Atom, das das Cu Zentrum mit einem benachbarten Zr4+ Ion verbindet, wird in einem zweiten aktivierten Schritt abreagiert.

Publisher

Wiley

Subject

General Medicine

Cited by 1 articles. 订阅此论文施引文献 订阅此论文施引文献,注册后可以免费订阅5篇论文的施引文献,订阅后可以查看论文全部施引文献

同舟云学术

1.学者识别学者识别

2.学术分析学术分析

3.人才评估人才评估

"同舟云学术"是以全球学者为主线,采集、加工和组织学术论文而形成的新型学术文献查询和分析系统,可以对全球学者进行文献检索和人才价值评估。用户可以通过关注某些学科领域的顶尖人物而持续追踪该领域的学科进展和研究前沿。经过近期的数据扩容,当前同舟云学术共收录了国内外主流学术期刊6万余种,收集的期刊论文及会议论文总量共计约1.5亿篇,并以每天添加12000余篇中外论文的速度递增。我们也可以为用户提供个性化、定制化的学者数据。欢迎来电咨询!咨询电话:010-8811{复制后删除}0370

www.globalauthorid.com

TOP

Copyright © 2019-2024 北京同舟云网络信息技术有限公司
京公网安备11010802033243号  京ICP备18003416号-3