Eine bio‐inspirierte aerob‐hydrophobe Janus‐Schnittstelle auf teilweise karbonisierten Eisenheterostrukturen fördert die bifunktionale Stickstofffixierung

Abstract

AbstractDie überwältigende Konkurrenz durch Wasserstoff/Sauerstoff‐Entwicklungsreaktionen und die geringe Löslichkeit von N2 in wässrigen Systemen beeinträchtigen die Selektivität und Aktivität bei der Stickstofffixierungsreaktion. Hier entwerfen wir eine aerob‐hydrophobe Janus‐Struktur, indem wir eine fluorierte Modifikation auf porösen Kohlenstoff‐Nanofasern einführen, die in teilweise karbonisierte Eisen‐Heterokontakte (Fe3C/Fe@PCNF‐F) eingebettet sind. Die Simulationen zeigen, dass die Janus‐Struktur die interne Fe3C/Fe@PCNF‐F vor Wassereindringung schützen und einen N2‐Molekül‐konzentrierenden Effekt verleihen kann. Dadurch werden konkurrierende Reaktionen unterdrückt und die Massentransferbeschränkungen überwunden, um einen robusten “quasi‐fest‐gasförmigen” Mikrobereich um die Katalysatoroberfläche herum zu bilden. In diesem Proof‐of‐Concept‐System zeigt Fe3C/Fe@PCNF‐F eine hervorragende elektrokatalytische Leistung für die Stickstofffixierung (NH3‐Ausbeute von bis zu 29.2 μg h−1 mg−1Kat. und faradayscher Wirkungsgrad (FE) von bis zu 27.8 % im NRR; NO3− Ausbeute bis zu 15.7 μg h−1 mg−1Kat. und FE bis zu 3.4 % in NOR).