Niedrige Temperatur Hydrierung von CO2 zu Methanol in Wasser auf ZnO‐geträgerten CuAu‐Nanolegierungen

Abstract

AbstractDie Optimierung von Prozessen und Materialien für die Valorisierung von CO2 zu Wasserstoffträgern oder Plattformchemikalien ist ein wichtiger Schritt zur Eindämmung der globalen Erwärmung und zur nachhaltigen Verwendung von erneuerbaren Energien. Wir berichten hier über die Hydrierung von CO2 in Wasser an ZnO‐geträgerten CuAu‐Nanolegierungen, basierend auf ≤7 mol % Au. Die CuxAuy/ZnO‐Katalysatoren wurden mit Hilfe von 197Au‐Mössbauer, In situ‐Röntgenabsorption (Au LIII‐ und Cu K‐Kanten) und Umgebungsdruck‐Röntgenphotoelektronen (APXPS) spektroskopische Methoden zusammen mit Röntgenbeugung und hochauflösender Elektronenmikroskopie charakterisiert. Bei 200 °C stieg der CO2‐Umsatz bei einer Erhöhung der Cu93Au7‐Beladung von 1 auf 10 Gew.‐% signifikant um das 34‐fache (von 0.1 auf 3.4 %), wobei die Methanolselektivität bei 100 % blieb. Eine begrenzte CO‐Selektivität (4–6 %) wurde bei einer Temperaturerhöhung bis auf 240 °C beobachtet, die jedoch mit einem ≈3‐fachen Anstieg der CO2‐Umwandlung einherging. Auf der Grundlage von APXPS, während der CO2‐Hydrierung in einem H2O‐reichen Gemisch segregiert Cu bevorzugt an der Oberfläche in einem hauptsächlich metallischen Zustand, während leicht negative‐geladenes Au tiefer in den unterirdischen Bereich eintaucht. Diese Ergebnisse und detaillierte Strukturanalysen sind Gegenstand des vorliegenden Beitrags.