Lokaler Wassergehalt in Polymergelen bestimmt über superauflösende Fluoreszenzlebensdauer‐Bildgebung

Abstract

AbstractWassermoleküle spielen eine wichtige Rolle für die Struktur, Funktion und Dynamik von (Bio‐) Materialien. Ein direkter Zugang zur Anzahl der Wassermoleküle in nanoskopischen Volumina kann daher neue molekulare Einblicke in Materialien geben und eine Feinabstimmung ihrer Eigenschaften in anspruchsvollen Anwendungen ermöglichen. Die Bestimmung des lokalen Wassergehalts wurde durch die Entdeckung möglich, dass H2O die Fluoreszenz von rot‐emittierenden Farbstoffen löscht. Da deuteriertes Wasser, D2O, keine signifikante Fluoreszenzlöschung hervorruft, lässt sich über Fluoreszenzlebensdauermessungen bei unterschiedlichen H2O/D2O‐Verhältnissen die lokale Wasserkonzentration bestimmen. Wir kombinierten diesen Effekt mit der vor Kurzem entwickelten Fluoreszenzlebensdauer‐Einzelmolekül‐Lokalisierungsmikroskopie (FL‐SMLM), um die lokale Wasserkonzentration in Mikrogelen, d. h. weichen Hydrogelpartikeln, die aus einem in Wasser gequollenen vernetzten Polymer bestehen, nanoskopisch zu bestimmen. Die Änderung des Wassergehalts von thermoresponsiven Mikrogelen beim Übergang von ihrem gequollenen Zustand bei Raumtemperatur zu einem kollabierten Zustand bei erhöhter Temperatur konnte analysiert werden. Es wurde eine deutliche Abnahme des Wassergehalts festgestellt, die zu unserer Überraschung über das gesamte Mikrogelvolumen recht gleichmäßig war. In der Peripherie der gequollenen Mikrogele war die Wasserkonzentration um den Farbstoff herum nur geringfügig größer als in deren Zentrum.