Aktivitätssteigerung von Hydrogenase zur photokatalytischen Wasserstofferzeugung an Luft mittels Lösemitteltuning

Abstract

AbstractDiese Arbeit untersucht die Aktivität der [NiFeSe]‐Hydrogenase aus Desulfomicrobium Baculatum zur solargetriebenen Wasserstofferzeugung in organischen stark eutektischen Lösemitteln. Obwohl Hydrogenasen bekanntermaßen empfindlich gegenüber Luft und organischen Lösemitteln sind, zeigt die hier untersuchte Hydrogenase eine beachtliche Aktivität in aerober Atmosphäre, wenn sie in stark eutektischen Lösemitteln mit TiO2 als Photokatalysator kombiniert wird. Die Feinabstimmung des Wassergehalts im Lösemittel ermöglicht eine weitere Steigerung der Wasserstoffentwicklung zu einer TOF von 60±3 s−1 und einer Quantenausbeute von 2,3±0,4 % an Luft, während die TOF in rein wässriger Lösung an Luft lediglich 4 s−1 beträgt. Entgegen der weitverbreiteten Meinung zeigt diese Arbeit somit, dass natürliche Hydrogenasen in unnatürlichen Umgebungen eine höhere Leistung erzielen können. Diese Erkenntnis ebnet den Weg für vollständige Wasserspaltung mithilfe von Hydrogenasen.