Chemisch regulierte dynamische kombinatorische Peptid‐Bibliotheken

Abstract

AbstractIn der dynamischen kombinatorischen Chemie (DCC) werden Bibliotheken von Molekülen erzeugt, die sich in einer dynamischen kombinatorischen Bibliothek ständig verändern. Wenn sich ein Mitglied der Bibliothek selbst zusammenlagert, kann es die Gleichgewichte verschieben, was zu neuen Phänomenen wie Selektion oder sogar Replikation führt. Solche dynamischen kombinatorischen Bibliotheken arbeiten jedoch in der Regel im oder nahe am Gleichgewicht. In dieser Arbeit wird eine neue dynamische kombinatorische Chemie vorgestellt, die durch einen katalytischen Reaktionszyklus angetrieben wird, der transiente Makrozyklen auf Peptidbasis außerhalb des Gleichgewichts bildet. Die Produkte in dieser Bibliothek existieren außerhalb des Gleichgewichts auf Kosten eines Energieträgers und werden daher durch Kinetik und Thermodynamik reguliert. Durch die Schaffung einer chemisch regulierten dynamischen kombinatorischen Bibliothek mit dem riesigen Strukturangebot der Aminosäuren haben wir das Flüssig‐Flüssig‐Phasentrennungsverhalten der Bibliotheksmitglieder untersucht. Diese Studie bringt DCCs hervor, deren Peptidstrukturen so gestaltet werden können, dass sie das Verhalten der dynamischen Bibliothek steuerbar machen. Die Arbeit ebnet den Weg für neuartige, kontrollierbare Materialsysteme, die Verhalten und Eigenschaften zeigen, die an biologische Systeme erinnern. Diese Erkenntnisse sind relevant für die Entwicklung neuartiger Materialien und für das Verständnis über die Chemie des Lebens.