Gasdiffusionselektroden für die Elektrokatalytische Oxidation von Gasförmigem Ammoniak: Das Überqueren des Thermodynamischen Tals der Stickstoffdreifachbindung

Abstract

AbstractDa Ammoniak als vielversprechender Wasserstoffträger immer mehr an Interesse gewinnt, wird auch die elektrochemische Ammoniak‐Oxidationsreaktion (AmOR) immer interessanter. Um die Freisetzung von H2 in einer umgekehrten Haber–Bosch‐Reaktion unter Bildung des energetisch günstigeren N2 zu vermeiden, schlagen wir die Oxidation von Ammoniak zu Nitrit (NO2−) vor, das üblicherweise während des Ostwald‐Prozesses gewonnen wird. Wir untersuchten die anodische Oxidation von gasförmigem Ammoniak, der direkt einer Gasdiffusionselektrode (GDE) zugeführt wird, unter Verwendung verschiedener, in ihrer Zusammensetzung unterschiedlicher Multimetallkatalysatoren, die auf Ni‐Schaum abgeschieden sind, bei gleichzeitiger Bildung von H2 an der Kathode. Dadurch wird die H2‐Menge pro Ammoniakmolekül verdoppelt, während gleichzeitig ein niedrigeres Überpotential als bei der Wasserelektrolyse (1,4–1,8 V gegen RHE bei 50 mA cm−2) angelegt wird. Eine Selektivitätsstudie zeigte, dass einige der Katalysatorzusammensetzungen in der Lage waren, erhebliche Mengen an NO2− zu produzieren. Weitere Untersuchungen mit dem vielversprechendsten Katalysator Nif_AlCoCrCuFe, der in eine GDE integriert ist, zeigten eine Faraday‐Effizienz von bis zu 88 % für NO2− an der Anode, gekoppelt mit einer Faraday‐Effizienz von nahezu 100 % für die kathodische H2‐Produktion.