Valenzwinkelprobleme in der Theorie der chemischen Bindung

Author:

Tmann Kurtar

Abstract

AbstractA. Die Valenzwinkel eines mehratomigen Moleküls (H2O, CH4) lassen sich qualitativ aus dem Aufbau der Valenzelektronen des Zentralatoms (= Z A) auf zwei Weisen verstehen: Man behandelt nur einen einzigen Term des ZA ‐ nämlich den mit maximalem Spin ‐ als echtes n‐Elektronenproblem (n = Anzahl der Valenzelektronen). Dem Pauli‐Prinzip der Valenzelektronen untereinander wird hierbei durch Aufstellung ihrer Slater‐Determinante ϕ Rechnung getragen. ϕ2 ist proportional der Aufenthaltswahrscheinlichkeit der Elektronen als Funktion ihrer Richtungen e1, … en. Die n Außenatome (= AA) lagern sich in denjenigen Richtungen an das ZA an, in denen ϕ2 maximalen Wert besitzt (Näherung der Spinvalenz). Man berücksichtigt das Zusammenwirken mehrerer Terme des ZA als n Einelektronenprobleme, von deren n Eigenfunktionen gefordert wird, aufeinander orthogonal zu sein. Die AA lagern sich so an, daß sich ihre Eigenfunktionen mit denen des ZA maximal überlappen. (Näherung der lokalisierten Valenz.) Beide Methoden liefern beispielsweise bei H2O, H2S den Valenzwinkel 90°. B. Baut man die Theorie quantitativ aus, indem diejenigen Lagen der AA aufgesucht werden, bei welchen die Energie des gesamten Moleküls ihren tiefsten Wert annimmt, so läßt sich auch die beobachtete Spreizung des Valenzwinkels (104,5° bei H2O; 92° bei H2S) berechnen. Diese beruht a) auf der gegenseitigen Abstoßung der AA (sterischer Effekt), b) bei H2O zusätzlich auf Ionentermen; c) Hybridisierung, die im H2S stärker ist als im H2O, hat dagegen praktisch keinerlei Einfluß auf die Spreizung.

Publisher

Wiley

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