具有热退火提升器件VOC特性的Z构型A⁃DA'D⁃A结构受体

doi:10.7503/cjcu20230164

高等学校化学学报 ›› 2023, Vol. 44 ›› Issue (9): 20230164.doi: 10.7503/cjcu20230164

具有热退火提升器件V_OC特性的Z构型A⁃DA'D⁃A结构受体

张丽婷¹^,³, 仇丁丁¹^,³, 张建齐¹^,²^,³, 吕琨¹^,²^,³(), 魏志祥¹^,²^,³()

^1.中国科学院纳米系统与多级次制造重点实验室, 2. 中国科学院纳米科学卓越中心
^3.国家纳米科学中心, 北京 100190
^4.中国科学院大学, 北京 101408

收稿日期:2023-04-01 出版日期:2023-09-10 发布日期:2023-05-08
通讯作者: 吕琨 E-mail:lvk@nanoctr.cn;weizx@nanoctr.cn
作者简介:魏志祥, 男, 博士, 研究员, 主要从事有机太阳能电池方面的研究. E-mail: weizx@nanoctr.cn
第一联系人：共同第一作者.
基金资助:
国家自然科学基金(51973043);中国科学院战略性先导科技专项(XDB36000000)

Z-configuration A-DA'D-A Type Acceptor with Thermal Annealing Induced High Open Circuit Voltage

ZHANG Liting¹^,³, QIU Dingding¹^,³, ZHANG Jianqi¹^,²^,³, LYU Kun¹^,²^,³(), WEI Zhixiang¹^,²^,³()

^1.CAS Key Laboratory of Nanosystem and Hierarchical Fabrication
^2.CAS Center for Excellence in Nanoscience
^3.National Center for Nanoscience and Technology，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100190，China
^4.University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 101408，China

Received:2023-04-01 Online:2023-09-10 Published:2023-05-08
Contact: LYU Kun E-mail:lvk@nanoctr.cn;weizx@nanoctr.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(51973043);the Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences(XDB36000000)

摘要/Abstract

摘要：

开发具有高开路电压(V_OC)和有利于减少非辐射重组损失的有机太阳能电池新活性层材料至关重要. 本文基于经典吸电子单元(A)-给电子单元 (D) 结合的A-DA'D-A型受体Y6, 开发了一种具有高最低未占分子轨道(LUMO)能级的“Z”构型萘并[1,2-c∶5,6-c']双[1,2,5]噻二唑(NT)核A-DA'D-A受体(ZNT), 此分子构型呈现“Z”构型, 并通过提高退火温度实现了D18作为给体的器件非辐射复合损失的降低和V_OC的提升. 为了研究此现象与热退火降低V_OC的普遍现象的不同, 制备了D18∶Y6体系作为参考. 通过提高热退火的温度, D18∶Y6体系的乌尔巴赫能量(E_U)升高, 非辐射复合损失增大, 因此V_OC持续降低; 与此相反, D18∶ZNT体系的E_U随热退火温度升高而降低, 非辐射复合损失也有效降低, 因此实现了V_OC的提高. V_OC从未退火条件下的0.950 V提高到80 ℃退火时的0.963 V, 100 ℃退火时的0.993 V, 直至110 ℃退火时的0.995 V. 退火温度上升时电子迁移率增加, 纯ZNT的晶体相干长度增大, 证实了能量无序的减少来源于受体ZNT有序性的增加. 此外, ZNT受体的 (LUMO)、最高占有分子轨道(HOMO)能级和带隙都比Y6的高, 结构的平面性更高, 器件的激子分离效率较低, 使得基于ZNT受体的器件效率低于以Y6为受体的器件. 本文报道的“Z”构型A-DA'D-A受体的中热退火使V_OC升高的独特现象可为未来高V_OC有机太阳能电池的发展提供一个材料设计方向.

关键词: 非富勒烯受体, 非辐射复合损失, 乌尔巴赫能, 高开路电压有机太阳能电池

Abstract:

The development of organic solar cells（OSCs） is approaching the industrial production gradation. In addition to high power conversion efficiency（PCE）， it is critical to develop new active layer materials with high open circuit voltage（V_OC） and to reduce non-radiative recombination loss. Here， “Z”-configured naphtho［1，2-c∶5，6-c'］bis［1，2，5］thiadiazole（NT） nuclear A-DA'D-A receptor（ZNT） with a high lowest unoccupied molecular orbital （LUMO） energy level， is developed based on the electron-withdrawing unit（A） -electron-donating unit（D） combination of A-DA'D-A type acceptor Y6， which emerges a “Z” configuration and achieves a reduction in the non-radiative recombination loss of the device with D18 as the donor by increasing the annealing temperature. In order to investigate the difference between this phenomenon and the general phenomenon of V_OC reduction by thermal annealing， the D18∶Y6 system was prepared as a reference. By increasing the temperature of thermal annealing， the Urbach energy（E_U） of D18∶Y6 is elevated， and the non-radiative recombination loss is increased， thus， the V_OC is consistently reduced. Surprisingly， the increase of the thermal annealing temperature decreases the E_U of D18∶ZNT and effectively decreases the non-radiative recombination loss， therefore， the V_OC shows an unexpected increase. V_OC increases from 0.950 V under the unannealed condition to 0.963 V（80 ℃）， 0.993 V（100 ℃）， and even 0.995 V（110 ℃）. Combining the trends of increasing electron mobility with decreasing crystal coherence length（CCL） of the pure acceptor ZNT when the annealing temperature increases， it is inferred that the reduction of energetic disorder is a result of the augmented order of the acceptor ZNT. In addition， the ZNT has a higher LUMO， higher occupied molecular orbital（HOMO） energy levels and band gap than Y6， higher planarity of structure， and lower device exciton dissociation， making the PCE of the ZNT-based devices lower than that of the Y6-based devices. The present work is potentially instructive for the development of A-DA'D-A type acceptors and provides a material design direction for the future development of high-V_OC OSCs that avoids the phenomenon of the reduction of V_OC by thermal annealing.

Key words: Non-fullerene acceptor, Non-radiative recombination loss, Urbach energy, High open circuit voltage organic solar cell

中图分类号:

O626

TrendMD:

张丽婷, 仇丁丁, 张建齐, 吕琨, 魏志祥. 具有热退火提升器件V_OC特性的Z构型A⁃DA'D⁃A结构受体. 高等学校化学学报, 2023, 44(9): 20230164.

ZHANG Liting, QIU Dingding, ZHANG Jianqi, LYU Kun, WEI Zhixiang. Z-configuration A-DA'D-A Type Acceptor with Thermal Annealing Induced High Open Circuit Voltage. Chem. J. Chinese Universities, 2023, 44(9): 20230164.

图/表 11

Fig.1 Chemical structures of Y6 and ZNT

Fig.2 Top view(A) and side views(B, C) of different perspectives of the optimized geometry of ZNT computed with B3LYP/6⁃31+G(d, p) level

Fig.3 Normalized UV⁃Vis absorption spectra of ZNT in solution(a) and at neat film state(b) and Y6 at neat film state(c)

Fig.4 Temperature⁃dependent UV⁃Vis absorption spectra of ZNT in chloroform

Fig.5 CV curves of ZNT(A) and energy levels of D18, Y6 and ZNT(B)

Table 1 Photovoltaic performance of the devices under different annealing temperatures(tA)

Device	t_A/°C	V_oc/V ^a	J_sc/（mA·cm^-2）	J_sc^b /（mA·cm^-2）	FF（%）	PCE（%）
D18∶Y6	As⁃cast	0.843（0.839±0.003）	25.56（25.23±0.31） ^a	24.96	79.15（78.95±0.12） ^b	17.06（16.70±0.32） ^a
	80	0.836（0.832±0.002）	25.62（25.41±0.17）	25.25	78.29（77.89±0.29）	16.78（16.47±0.24）
	100	0.832（0.829±0.001）	26.10（25.82±0.16）	25.40	77.35（77.11±0.19）	16.80（16.52±0.15）
	110	0.824（0.822±0.001）	26.57（26.25±0.18）	25.60	75.94（75.64±0.34）	16.62（16.33±0.32）
D18∶ZNT	As⁃cast	0.950（0.947±0.008）	13.31（13.14±0.20）	12.71	53.34（52.85±0.43）	6.75（6.56±0.17）
	80	0.963（0.960±0.003）	13.88（13.74±0.07）	13.80	56.21（55.93±0.19）	7.51（7.37±0.10）
	100	0.993（0.989±0.004）	11.63（11.52±0.08）	11.31	54.18（53.88±0.36）	6.32（6.15±0.11）
	110	0.995（0.993±0.002）	10.70（10.46±0.19）	10.65	54.51（54.38±0.07）	5.81（5.63±0.14）

Fig.6 J⁃V curves(A, D), EQE curves(B, E) and dependence of Jph on Veff(C, F) of the D18∶Y6(A—C) and D18∶ZNT(D—F) devices under different annealing temperatures

Fig.7 Jsc(A) and Voc(B) dependence on light intensity, hole mobilities(C) and electron mobilities(D) curves of D18∶ZNT⁃based devices under different annealing temperatures

Fig.8 Energy loss(A, B) and FTPS⁃EQE spectra(C, D) for the D18∶Y6(A, D) and D18∶ZNT(B, D) devices under different annealing temperatures

Table 2 Energy loss of the devices under different annealing temperatures

Device	t_A/℃	V_OC/V	$E g p v$ /eV	E_loss（E_g-qV_OC）	$q V o c S Q$ /V	q $V o c r a d$ /V	ΔE₁/eV	ΔE₂/eV	ΔE₃/eV	ΔE/eV	$V o c c a l$ /V
D18∶Y6	As⁃cast	0.843	1.385	0.542	1.125	1.068	0.260	0.057	0.222	0.539	0.846
	80	0.836	1.385	0.549	1.125	1.065	0.260	0.060	0.227	0.547	0.838
	100	0.832	1.385	0.551	1.125	1.063	0.260	0.060	0.230	0.550	0.833
	110	0.824	1.385	0.561	1.125	1.061	0.260	0.062	0.231	0.553	0.830
D18∶ZNT	As⁃cast	0.950	1.526	0.576	1.257	1.194	0.269	0.063	0.242	0.574	0.952
	80	0.963	1.524	0.561	1.255	1.188	0.269	0.068	0.226	0.563	0.962
	100	0.993	1.525	0.532	1.255	1.205	0.269	0.050	0.211	0.530	0.994
	110	0.995	1.526	0.531	1.257	1.197	0.269	0.060	0.203	0.532	0.994

Table 2 Energy loss of the devices under different annealing temperatures

Device	t_A/℃	V_OC/V	$E g p v$ /eV	E_loss（E_g-qV_OC）	$q V o c S Q$ /V	q $V o c r a d$ /V	ΔE₁/eV	ΔE₂/eV	ΔE₃/eV	ΔE/eV	$V o c c a l$ /V
D18∶Y6	As⁃cast	0.843	1.385	0.542	1.125	1.068	0.260	0.057	0.222	0.539	0.846
	80	0.836	1.385	0.549	1.125	1.065	0.260	0.060	0.227	0.547	0.838
	100	0.832	1.385	0.551	1.125	1.063	0.260	0.060	0.230	0.550	0.833
	110	0.824	1.385	0.561	1.125	1.061	0.260	0.062	0.231	0.553	0.830
D18∶ZNT	As⁃cast	0.950	1.526	0.576	1.257	1.194	0.269	0.063	0.242	0.574	0.952
	80	0.963	1.524	0.561	1.255	1.188	0.269	0.068	0.226	0.563	0.962
	100	0.993	1.525	0.532	1.255	1.205	0.269	0.050	0.211	0.530	0.994
	110	0.995	1.526	0.531	1.257	1.197	0.269	0.060	0.203	0.532	0.994

Fig.9 AFM height images of the D18∶ZNT under different annealing temperatures(A—D), 2D GIWAXS patterns of D18∶ZNT, D18∶Y6 and pure film of ZNT under different annealing temperatures(E—P) and the corresponding 1D line⁃cut profiles of the D18∶Y6 and D18∶ZNT devices under different annealing temperatures(Q)(A, E, I, M) As⁃cast; (B, F, J, N) 80 ℃; (C, G, K, O) 100 ℃; (D, H, L, P) 110 ℃.

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具有热退火提升器件V_OC特性的Z构型A⁃DA'D⁃A结构受体

Z-configuration A-DA'D-A Type Acceptor with Thermal Annealing Induced High Open Circuit Voltage

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图/表 11

参考文献 38

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